[01109088]高选择性与高灵敏的金属配合物分子印迹传感器研制

该成果来源于广西自然科学基金面上项目“高选择性与高灵敏的金属配合物分子印迹传感器研制”（课题编号：2015GXNSFAA139029）。 现有分子印迹传感器用于离子检测时,将金属离子作为模板,与单体（或掺杂配体）聚合,根据孔穴的空间立体结构及电荷特性对金属离子进行识别复合。具有相似成键性能的其它离子对印迹孔穴的特异性识别产生干扰。此外,由于印迹膜上孔穴数目有限,金属离子与孔穴复合后产生的光、电信号强度小,检测灵敏度低。使用后印迹膜的更新还造成传感器使用的不便。本项目旨在构建一种新型分子印迹传感器,将金属离子配合物分子的整体作为模板分子,在磁性粒子表面合成分子印迹膜。利用螯合剂与金属离子结合时的反应性能和条件差异,以及印迹孔穴对金属配合物分子的空间立体结构要求产生的“双识别效应”,提高印迹传感器的选择性。利用配合物对氧化还原反应的催化作用产生的信号放大效应,来提高检测的灵敏度。建立基于金属配合物识别及催化反应信号放大作用的磁性粒子分子印迹传感器检测金属离子的平台,并将传感器应用于环境、生命样品中痕量金属离子检测。 在项目实施过程中,研制了多种类型的分子印迹电化学传感器,并在微孔金属框架分子印迹电化学传感器、光电流型传感器的制作方面做了一些研究。主要内容包括：（1）研制了金属有机框架分子印迹电化学传感器,通过金属框架所提供的特异性位点来识别,可以得到高选择性。为拓展分子印迹传感器的范围提供了新思路;（2）利用金属配合物作为模板分子,研制了多种分子印迹传感器,重点研究了提高传感器灵敏度和选择性的途径;（3）为进一步提高分子印迹传感器检测蛋白质的灵敏度,构建了一种基于酶放大效应提高分子印迹电化学传感器的策略;（4）将分子印迹技术良好的选择性与试纸条快速检测的特点相结合,研制了一种制备简单,操作简便,可用于现场快速检测西马特罗的新型分子印迹试纸条。并成功用于猪肉和饲料样品中西马特罗的快速测定。（5）在查阅文献的基础上对近年来发展的检测Hg2+的适配体电化学传感器进行了综述和总结,对文献报道的几类传感器的构建过程和检测机理进行了详述,对检测方法的优缺点进行了分析,并对此类传感器今后的发展方向提出了展望,引用文献83 条。撰写的综述论文“适配体电化学传感器检测汞离子进展”,发表在中文核心期刊上（分析测试学报, 2016, 35（5）: 618-626）,为下一步的研究奠定基础。 依托项目的实施,研究了一种新的提高分子印迹电化学传感器灵敏度的原理。利用金属配合物作为模板分子,研制了多种分子印迹传感器,重点研究了提高传感器灵敏度和选择性的途径。同时研制了金属有机框架分子印迹电化学传感器,通过金属框架所提供的特异性位点来识别,可以提高选择性。这为拓展分子印迹传感器的范围提供了新思路。项目负责人作为第一作者或通讯作者分别在Microchim. Acta（IF=5.705）、Anal. Biochem. （IF=2.275）、Anal. Methods （IF=2.073）、Chin. J. Anal. Chem.（分析化学英文版,IF=0.824）等国内外重要刊物发表学术论文6 篇,其中SCI 收录5 篇;应邀参加国内学术会议3 次（2016 全国生命分析化学学术大会论文,南京,2016.12.16-19;第十三届全国电分析化学学术会议,南昌,2017.4.14-16;第十三届全国分析化学年会,西安,2018.6.14-17）,相关会议论文7 篇;新增申请国家发明专利1 项,获得授权发明专利1 项。结合本项目,培养硕士研究生4 人。作为主要完成人之一获得广西自然科学奖二等奖（2016 年）1 项。